Ketika mewakili pasukan bawah-20 Itali, Orsolini mengambil bahagian dalam kejohanan Piala Dunia FIFA B-20 2017 dengan menjaringkan lima gol yang menyaksikan Itali menamatkan kejohanan di tempat ketiga, iaitu rekod terbaik mereka sepanjang sejarah kejohanan.[5][6] Dengan mempamerkan persembahan yang prolifik, beliau telah disenaraikan oleh media sebagai pemain terbaik Itali yang paling layak.[7]

Beliau melakukan penampilan sulungnya bersama pasukan bawah-21 ketika di bawah kendalian jurulatih Luigi Di Biagio pada 1 September 2017 dalam perlawanan persahabatan menentang Sepanyol.

Orsolini melakukan penampilan sulungnya bersama skuad senior pada 18 November 2019 ketika di bawah bimbingan jurulatih Roberto Mancini. Beliau beraksi sebagai pemain gantian menggantikan Nicolò Barella dalam aksi membelasah Armenia 9-1 pada perlawanan terakhir kempen kelayakan UEFA Euro 2020. Beliau juga menjaringkan gol sulungnya bersama Itali pada perlawanan itu di samping membantu jaringan Federico Chiesa.[8]